科技動(dòng)態(tài)

大連化物所實(shí)現氫化鋰介導光化學(xué)合成氨

撰稿: 大連化學(xué)物理研究所 發(fā)布時(shí)間:2024-01-23

近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所氫能與先進(jìn)材料研究部復合氫化物材料化學(xué)研究組研究員陳萍、郭建平團隊在氫化物化學(xué)固氮研究方面取得新進(jìn)展,揭示了氫化鋰(LiH)光致脫氫變色現象與固氮之間的關(guān)聯(lián),并由此構筑了LiH介導的光催化合成氨過(guò)程。

大連化物所實(shí)現氫化鋰介導光化學(xué)合成氨

氮氣加氫合成氨是維持地球上生命延續、滿(mǎn)足人類(lèi)社會(huì )對能源與化工需求的關(guān)鍵化學(xué)反應之一。然而,現有Haber-Bosch合成氨技術(shù)需要高溫高壓的苛刻反應條件(>400oC,>100 bar),是一個(gè)高能耗、高碳排放的過(guò)程。發(fā)展可再生能源驅動(dòng)的、溫和條件下實(shí)施的合成氨新技術(shù),是研究人員長(cháng)期以來(lái)不懈追求的目標,也是化學(xué)科學(xué)中極具挑戰性的研究課題。太陽(yáng)能是一種取之不盡、用之不竭的可再生能源,實(shí)現光供能的合成氨過(guò)程是最理想的合成氨方式之一。

本工作,團隊在前期工作(Nat. Chem.,2017;Nat. Energy,2018;Nat. Catal.,2021)的基礎上,探索了氫化物在光照下的固氮行為。研究發(fā)現,LiH作為一種無(wú)機寬禁帶半導體,在紫外光照下會(huì )出現脫氫及變色現象。與常規氧化物或氮化物半導體不同,LiH在產(chǎn)生載流子分離后,負氫(H ̄)會(huì )失去電子形成H2,并產(chǎn)生氫空位,而光生電子可在表面氫空位形成富電子的色心結構,有助于氮氣的還原活化,在這個(gè)過(guò)程中負氫也能參與N-H鍵的形成。在氮氫共進(jìn)料條件下,團隊實(shí)現了溫和條件下LiH光催化合成氨過(guò)程。該工作展現了氫化物在介導光化學(xué)反應中的發(fā)展潛力,豐富了氫化物固氮化學(xué)的知識體系。

相關(guān)工作以“Light-driven ammonia synthesis under mild conditions using lithium hydride”為題,于近日發(fā)表在《自然-化學(xué)》(Nature Chemistry)上,該工作的第一作者是大連化物所博士研究生關(guān)業(yè)勤和博士后文紅。上述工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院青年創(chuàng )新促進(jìn)會(huì )等項目的支持。

文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41557-023-01395-8